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暨南大学孟玉英Small:多孔碳负载高密度铁单原子催化剂实现高效氧还原
质子交换膜燃料电池(PEMFC)和金属-空气电池由于氧还原反应(ORR)复杂的四电子转移、缓慢的动力学及所需价格昂贵的贵金属催化剂成为制约该类器件发展的瓶颈之一。过渡金属单原子催化剂(SACs)由于其100%的原子利用率,优异的催化活性和选择性,被认为最有前景的ORR催化剂。但单原子结构易发生聚集而形成团簇或纳米颗粒,获得高质量密度单原子仍具有巨大挑战。


基于此,暨南大学孟玉英副教授和美国新泽西州立大学Tewodros Asefa教授(共同通讯)等人通过高温热解聚吡咯络合铁前驱体(PPY-Fe)及盐酸刻蚀处理,设计出一种氮掺杂多孔碳负载高密度铁单原子催化剂(FeSA/NMCs)。研究发现,铁单原子FeSA/NMC-800质量密度可高达4.05 wt. %,没有生成铁衍生晶体纳米颗粒或铁团簇,显示出高密度孤立的铁单原子。同步辐射测试结果表明大量孤立的铁单原子以Fe-N4的配位结构锚定在多孔氮掺杂碳载体上。


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电化学结果表明,当热解温度为800 ℃时,所得材料FeSA/NMC-800在酸性和碱性介质中均表现出优异的ORR活性,其活性与商业的Pt/C(20 wt. %)催化剂相媲美。


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在0.1 M HClO4和0.1 M KOH溶液中,ORR具有较正的起始电位,分别为0.93和0.98 V。同时,该催化剂在两种电解质中均具有较高的电子转移数(~ 4)、优异的耐久性和耐甲醇性。此外,FeSA/NMC-800作为阴极电催化剂,在PEMFC和锌-空气电池中表现出优异的催化性能,最高功率密度可分别高达314和91 mW cm-2
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对于不同热解温度和不同的Fe2+含量下制备的FeSA/NMC-T材料,在酸性和碱性条件下其ORR催化活性均呈现火山趋势。结果证实,较高的热解温度和过量的Fe2+离子合成材料并不利于生成更多的Fe-N4位点,而会生成铁团聚体。
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为了深入了解ORR活性的本征位点,本文进行了密度泛函理论(DFT)计算。计算结果表明,与Fe3C或N掺杂石墨烯相比,Fe-N4在石墨烯上的活性更高。实验表明,刻蚀Fe3C纳米粒子可以暴露更多的暴露的Fe-N4位点,从而提高催化性能。
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High Density Single Fe Atoms on Mesoporous N-Doped Carbons: Noble Metal-Free Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction in Acidic and Alkaline Media. Small, 2023
原文链接:https://doi.org/10.1002/smll.202303214




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