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Angew. Chem. :高级氧化耦合压电催化促进有机污染物向CO的定向转化

预计到2030年,中国整个污水处理行业的温室气体排放量将占全国总碳排放量的2.95%,废水处理过程中温室气体的直接排放加剧了气候的恶劣变化。因此,将水中的有机污染物转化为增值化学原料,成为缓解气候变暖压力和实现碳中和的一条有吸引力的策略。光催化或电催化技术目前已被应用于有机污染物向碳氢化合物的氧化还原转化,然而产物转化效率低、选择性低、能耗高等问题仍然钳制着其工业应用,不利于实际废水的大规模处理。因此,开发一种低碳排放、高转化率和高选择性的废水资源化技术具有重要环境意义。


近日,华东理工大学邢明阳教授团队成功构建了压电催化与高级氧化技术(AOPs)耦合体系,实现了有机污染物向CO的高效转化,从而在废水处理过程中实现了有机物的资源化减少了碳排放。先采用简单的水热法制备了具有压电效应的Co3S4/MoS2催化剂(图a),再引入过一硫酸氢盐(PMS)构建了压电催化与助催化芬顿耦合体系(Co3S4/MoS2/PMS/US)。Co3S4/MoS2/PMS/US体系表现出优异的性能:99.9%的苯酚去除率以及69.32 μmol g-1的CO产率(图b)。经过对照实验和催化剂表面碳酸盐浓度变化的XPS分析,证实了Co3S4/MoS2首先活化PMS产生SO4×-和·OH活性氧物种实现苯酚高效氧化(75.3%的TOC去除率),然后利用超声诱导的压电电子将苯酚氧化产物(碳酸盐)还原成CO。与MoS2/PMS/US体系相比(图c),Co3S4的引入构建了Mo-S-Co电子转移链(图d),提高了Co3S4/MoS2的电荷转移效率。同时,DFT计算证实(图e):Co3S4的引入在热力学上促进了碳酸盐还原产CO,从而提高了反应的转化率和选择性。当苯酚浓度增加至40 ppm时,CO产量提高到40.72 μmol g-1 h-1,而且具有高达74.5%的选择性(图f和图g)。随着超声处理时间的延长,苯酚生成CO的转化率达到16.6%(图g)。此外,Co3S4/MoS2/PMS/US体系在高效处理各类污染物和实际工业废水(图h)的过程中,也可实现CO的高选择性生成,而常规的芬顿和类芬顿体系(Fe2+/H2O2和Co2+/PMS)虽然可以实现有机物的矿化但无法生成CO。该工作首次通过压电催化耦合高级氧化技术将有机污染物转化为高附加值的化工原料,对实现废水处理的低碳排放具有重要的推动作用。



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文信息

Selective Production of CO from Organic Pollutants by Coupling Piezocatalysis and Advanced Oxidation Processes

Dr. Maoxi Ran, Hai Xu, Dr. Yan Bao, Prof. Dr. Yayun Zhang, Prof. Dr. Jinlong Zhang, Prof. Dr. Mingyang Xing


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202303728




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