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Angew.：单原子Bi修饰铜合金，促进C−C耦合以实现电还原CO2制备C2+
CO2的电化学还原反应(CO2RR)是缓解化石能源消耗与减轻温室气体排放的有效途径。考虑到乙烯和乙醇等C2+产物在化工和能源工业中的不同应用，人们一直在不断努力开发有效的催化剂以实现高选择性电催化CO2转化为C2+产物。然而，考虑到C2+产物的选择性涉及线性CO2分子的激活，以及C1中间体(如*CO、*CHO和*COH)的耦合(C−C耦合)，C2+产物的选择性形成仍然面临着巨大的挑战。


最近，SAA催化剂已被证明能够选择性电催化CO2还原为C1产物，如CO或甲酸酯。根据理论预测，SAA催化剂对选择性电催化CO2转化为C2+产物是有效的，但尚未得到实验证实。
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基于此，中科院大连化物所章福祥课题组报道了一种单原子Bi修饰的Cu合金(BiCu-SAA)电催化剂，用于选择性电还原CO2为C2+产物。具体而言，BiCu SAA催化剂具有显著增强的CO2-C2+产物选择性(超过70%)，电流密度为400 mAcm−2，并表现出更高的C2+与C1产物比例。
此外，以BiCu-SAA组装的流动池在400 mAcm−2电流密度下能够持续运行10小时以上，表明该催化剂具有优异的稳定性。同时，与BiCu-SAA催化剂相比，纯Cu催化剂不利于C−C耦合，并表现出较差的抑制竞争性析H2能力和C2+产物选择性，表明只有单原子Bi修饰的Cu(即BiCu-SAA)对C−C偶联和抑制H2/C1产物具有高活性，从而增强了C2+的选择性。
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实验结果和理论计算表明，不同于大多数串联催化剂，BiCu-SAA催化剂主要通过调制金属Cu纳米粒子的电子结构降低CO2吸附/激活能垒，促进其反应中间体的高效C−C耦合，并抑制了竞争性析氢反应。总的来说，该项工作将SAA的应用领域扩展到在电催化CO2RR过程中调节主要活性结构以促进对C2+产物的选择性，这为设计和开发更多的多相催化剂用于催化CO2转化为长链化合物提供了范例。
Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction of CO2 into C2+ Products. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202303048




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