钾金属电池凭借其低廉的电极材料成本、较低的K/K+标准氧化还原电位等优点成为下一代高能量密度储能器件的理想选择。由于钾金属负极具有高的化学反应活性,钾金属电池面临SEI膜不稳定,钾枝晶生长不受控、负极体积膨胀严重等问题。此外,钾金属电池通常需使用高成本、高厚度的玻璃纤维隔膜。这些问题限制了钾金属电池的实际应用。
近日,武汉理工大学的李俊升教授、刘金平教授等人从隔膜设计角度出发,制备了一种功能化MOF修饰的聚烯烃隔膜(PEP-NM)用于钾金属电池。研究结果表明,PEP-NM可有效调控钾金属界面化学,抑制钾枝晶的生长,最终实现钾金属电池的稳定循环。
DFT 理论计算与 Raman 测试证明了PEP-NM中的NM可通过Cr与FSI-中N的结合及氢键等作用力将FSI-锚定于隔膜。这一锚定作用可促进钾盐的解离。同时,PEP-NM隔膜具有良好的电解液润湿性,这些特性使得PEP-NM具有的高的K+电导率和离子迁移数。此外,PEP-NM隔膜具有较高的穿刺强度与弹性模量,可以有效防止枝晶生长刺穿隔膜。 对称电池与半电池测试结果表明PEP-NM隔膜可以有效缓解钾枝晶生长,实现均匀稳定的钾金属沉积/剥离。循环后的K|K对称电池钾金属电极的SEM与XPS分析表明PEP-NM隔膜有效调控了电极界面化学,促进了SEI膜中无机组分的生成,从而抑制了钾枝晶的生长。 在使用不同正极与电解液的钾金属全电池体系中,PEP-NM隔膜均表现出比玻璃纤维隔膜(GF)更高的充放电比容量与更长的电池循环寿命。本工作为金属二次电池的隔膜设计与电极界面调控提供了一种有效的通用策略。 论文信息 Polyolefin-Based Separator with Interfacial Chemistry Regulation for Robust Potassium Metal Batteries Long Tu, Zhijia Zhang, Zelin Zhao, Xinyuan Xiang, Prof. Bohua Deng, Prof. Dan Liu, Prof. Deyu Qu, Prof. Haolin Tang, Prof. Junsheng Li, Prof. Jinping Liu 武汉理工大学硕士生涂龙与曼彻斯特大学在读博士生张志佳为本论文的共同第一作者。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202306325