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Nat. Commun.：基于内嵌金属富勒烯的纳米自旋传感器用于探测多孔有机框架材料的气体吸附性能

▲第一作者：张捷   


通讯作者：王太山   

通讯单位：中国科学院化学研究所    

论文DOI：

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40683-2 


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基于电子自旋的传感器因其高灵敏度而具有重要研究价值。本文研究了将金属富勒烯Sc3C2@C80作为分子纳米自旋传感器用于探测多孔有机框架材料对气体的吸附性能。这种分子纳米自旋传感器还可用于实时在线探测特定环境中的目标气体。

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背景介绍


近年来，电子自旋由于其量子特性在先进科学技术中得到了广泛的应用。特别是基于电子自旋的传感器具有高灵敏度和巨大应用潜力。例如，具有氮空位中心的金刚石自旋体系可实现量子传感和单分子测量。此外，其他种类的电子自旋体系也可能具有独特的功能，目前仍需要做进一步的探索研究。

内嵌金属富勒烯是具有新颖电子特性的分子纳米材料。在亚纳米级的碳笼内，金属元素与碳笼的相互作用带来新颖的电子、磁学和光学性质。中科院化学所王太山研究员发现内嵌金属富勒烯的电子自旋性质具有重要研究价值，并率先开展了基于内嵌金属富勒烯的分子自旋材料研究，在自旋材料创制、自旋调控、自旋感知、自旋传感应用等方面取得系列进展。

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本文亮点


开发了一种基于金属富勒烯的纳米自旋传感器来探测多孔有机框架材料的气体吸附性能。选择了自旋活性金属富勒烯Sc3C2@C80，并将其植入到共价有机框架（Py-COF）和金属有机框架材料（MOF-177）的纳米孔道中。利用电子顺磁共振（EPR）波谱仪采集多孔材料吸附氮气、一氧化碳、甲烷、二氧化碳、丙烷、丙烯后Sc3C2@C80的EPR信号。研究结果表明，植入的Sc3C2@C80的EPR信号变化与多孔材料的气体吸附性能相关。另外，这种植入式纳米自旋传感器可以实现原位实时的气体探测。该纳米自旋传感器未来可用于量子传感和精密测量。

04

图文解析


 
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▲图1. 利用Sc3C2@C80分子自旋探针探测Py-COF的气体吸附性能。

Py-COF是通过分子间自缩合构建的二维芘基亚胺共价有机框架材料。Sc3C2@C80含有一个未配对电子，电子自旋分布在笼内的团簇上。Py-COF的理论孔径为1.38 nm，可以很好容纳尺寸为0.8 nm左右的金属富勒烯Sc3C2@C80。首先制备了Sc3C2@C80ÌPy-COF复合物，并对复合物进行了表征，Py-COF中的Sc3C2@C80的质量分数为1.5‰，Py-COF的孔道可以很好的容纳和分散Sc3C2@C80。

接下来利用电子顺磁共振波谱仪测量了Sc3C2@C80ÌPy-COF复合物吸附气体前后的EPR波谱。具体地，将顺磁管中的Sc3C2@C80ÌPy-COF抽真空，以去除Py-COF中的气体，采集真空下的EPR信号，接着将待测气体（1 bar）充入到顺磁管中，待Py-COF充分吸收后，再采集EPR信号。相继测试了N2、CO、CO2、CH4、C3H8、C3H6气体吸附前后的EPR波谱，实验结果发现Sc3C2@C80ÌPy-COF吸附不同气体后的EPR信号亦明显不同。首先，吸附气体后，Sc3C2@C80ÌPy-COF的EPR信号强度与真空条件下相比都有所下降。另外，吸附不同气体后，Sc3C2@C80ÌPy-COF的EPR信号强度按以下顺序依次降低：N2、CO、CH4、CO2、C3H8和C3H6。
 
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▲图2. Py-COF的气体吸附性能与Sc3C2@C80的EPR信号之间的关系。

利用传统吸附等温线方法测量了Py-COF对N2、CO、CH4、CO2、C3H8和C
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