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Angew. Chem. :水滑石负载单原子Ru纳米酶用于高效自由基清除

正常生物体内的自由基产生和消除通常处于动态平衡状态,适量的自由基能传递能量,帮助排出体内毒素。但该平衡易在生物体受应激后而被打破,从而产生过量自由基。过量自由基会减弱抵抗力,使得机体易受到致病菌感染,同时诱发多种疾病,如炎症、血液病和肿瘤等。此外,过量自由基也会影响细胞修复和再生,破坏遗传基因组织。因此发展高活性、生物相容性好和环境友好的纳米酶来清除体内过量自由基至关重要。然而,传统的纳米酶因缺乏高活性中心而限制了其自由基的清除性能。


单原子纳米酶因其高原子利用率和配位环境可调的活性中心而受到广泛的关注。近日,北京化工大学的刘军枫教授团队,以生物相容性好、原料廉价易得、合成简单方便的MgAl水滑石为载体成功合成了MgAl-LDH负载的Ru单原子纳米酶(Ru1/LDH)。研究发现该Ru1/LDH纳米酶具有优异的类过氧化物酶性能,优于大部分已经报道的纳米酶。进一步理论研究表明单原子分散的Ru活性位点具有很高的本征活性是该单原子纳米酶高性能的来源。此外,Ru1/LDH也被证明可用于其它多种自由基的有效清除。该工作为开发安全高效的自由基清除纳米酶提供了一种新的可能。



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通过简单的浸渍还原法成功制备了Ru1/LDH单原子纳米酶。

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作者探究了Ru1/LDH和Ru NCs/LDH的类过氧化物酶的性能。从上图可以看出Ru1/LDH比Ru NCs/LDH表现出了更为优异的类过氧化物酶性能,同时优于大量文献报道的纳米酶。此外,Ru1/LDH也表现出了很好的循环稳定性。

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理论模拟计算表明,H2O2在Ru1/LDH单原子酶上的解离是异裂过程,而在Ru NCs/LDH上的解离是均裂过程。异裂的解离过程使得H2O2在Ru1/LDH上分解决速步能垒低于在Ru NCs/LDH上的均裂过程,这是Ru1/LDH具有更为优异类过氧化物酶性能的根源。

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作者进一步验证了Ru1/LDH单原子酶在生物体内的清除自由基性能。Ru1/LDH单原子酶在48 h内能有效清除体内97%的活性氧自由基,同时表现出了很好的生物相容性。


在该工作中,刘军枫教授团队发展了水滑石负载的单原子纳米酶,实现了自由基的高效清除,这是首例基于水滑石基单原子酶清除自由基的报道。该工作为探索更安全高效的自由基清除纳米酶提供了一个新的可能。

文信息

Atomization-Induced High Intrinsic Activity of a Biocompatible MgAl-LDH Supported Ru Single-Atom Nanozyme for Efficient Radicals Scavenging

Dr. Bingqing Wang, Yingyan Fang, Xu Han, Runtao Jiang, Lin Zhao, Xiang Yang, Jing Jin, Prof. Aijuan Han, Prof. Junfeng Liu

文章的第一作者是北京化工大学的王兵庆博士、方莺燕硕士和韩旭博士。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202307133




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