太阳能驱动光催化全分解水是一种理想的、可持续的制氢技术。实现高的量子效率是光催化剂实现高太阳能-氢能转换效率的先决条件之一。近期，东京大学/信州大学Domen教授团队利用Al掺杂钛酸锶（SrTiO₃:Al）光催化剂实现了接近100%的量子效率（Nature, 2020, 58, 411-414），证明了无电荷损失的全解水的可行性。这一工作为实现太阳能光催化水分解制氢的实用化奠定了基础，也为研究高效光催化剂的性质提供了理想的模型。通过研究这一模型催化剂的光生载流子动力学性质，有望为高效水分解光催化剂的设计和改进提供指导。

近日，电子科技大学的李严波教授课题组与Domen教授团队合作，以高效光催化剂SrTiO₃:Al作为研究对象，利用光致发光（PL）光谱技术分析了这一模型光催化剂的发光机制和载流子动力学，探究了其实现高量子效率的内在机制。该工作不仅揭示了高效光催化剂的设计原则，更重要的是发现在亚纳秒的载流子寿命内可以实现接近100%的量子效率，为光催化剂的载流子动力学提供了新的见解，对高效光催化材料的开发和设计具有重要的指导意义。

在真空下，对Al掺杂前后的SrTiO₃的进行了时间分辨光致发光（TRPL）光谱分析，发现了掺杂后材料的本征载流子寿命提升了三倍（由0.025ns 提升到0.075 ns），说明Al掺杂有效抑制深能级缺陷（Ti³⁺）的产生。通过对比研究SrTiO₃:Al在真空和空气下的TRPL光谱，发现其载流子寿命在空气下提高到了0.52 ns，这是由于空气中氧分子在材料表面的化学吸附导致了能带弯曲，形成表面空间耗尽层，使光生电子和空穴在空间上得以分离。在沉积助催化剂后，(Rh/Cr₂O₃,CoOOH)/SrTiO₃:Al载流子寿命显著降低，在空气中仅有0.026 ns。表明了沉积在SrTiO₃:Al不同晶面上的Rh/Cr₂O₃和CoOOH助催化剂能有效提取载流子。综合以上结果，发现在(Rh/Cr₂O₃,CoOOH)/SrTiO₃:Al中，Al掺杂抑制了深能级缺陷产生，而空气下的表面能带弯曲和选择性沉积的助催化剂为材料提供了一个良好的电荷分离和提取机制，使得其在极短的本征载流子寿命（亚纳秒）下成功实现了接近100%的量子效率。

该工作通过对SrTiO₃:Al这一模型光催化剂的分析研究，揭示了其高量子效率的内在原因，总结了高效光催化的设计原则，发现了亚纳秒的载流子寿命足以维持高量子效率的全解水反应。因此，在光催化剂的研究中，与追求长的载流子寿命相比，更重要的是消除缺陷并建立高效的电荷分离提取机制。该工作为光催化剂的研究提供了新思路，对高效光催化剂的开发和设计具有重要意义。