利用可再生氢将CO2定向转化为高价值的特定多碳（C6+）产品，为实现零化工制造提供了一条可持续的途径。然而，由于双功能催化剂中互补活性位点的CO2加氢和C-C偶联速率不平衡，导致意想不到的二次反应，因此同时实现高活性和选择性仍然是一个挑战。
基于此，清华大学魏飞教授和陈晓助理研究员、电子科技大学彭翃杰研究员等人报道了LaFeO3钙钛矿介导的CO2向重芳烃的定向串联转化，具有高CO2转化率（>60%）、优异的芳烃选择性（>85%），并且在1000 h内无明显失活。通过DFT计算，作者研究了反应的能量学。作者将重点研究有Ov的表面，研究各种反应途径的热力学和动力学。CO2加氢首先是氢（H*）吸附在O位点上，CO2吸附在Fe位点附近的Ov上。虽然CO2*的两个加氢通道对HCOO*或羧基（COOH*）开放，但反应途径分为两个主要分支，一个通过CO*，另一个通过甲酸（HCOOH*），直到形成甲酰（HCO*）。一旦形成HCO*，两个分支再次合并，随后依次加氢，最后形成H2CO*、H3CO*和CH4。羧基途径和甲酸途径主要受第二加氢步骤的限制，第二加氢步骤必须克服1.93 eV（TS-2）和1.35 eV（TS-5）的活化障碍，才能分别生成CO* + H2O*和HCOOH*。因此，在含有Ov的LaFeO3(220)上，甲酸途径比羧基途径更具动力学。首先甲酸途径导致大量的含氧物种；其次纯LaFeO3对HCOOH和H2CO的吸附较弱，对H2CO进一步加氢更困难，导致其与纯LaFeO3/H-ZSM-5的CO2转化率存在差异；最后通过间接途径（CO2 → HCOO* → HCOOH → HCO* → CO）生成CO比直接羧基途径更可行。Upgrading CO2 to sustainable aromatics via perovskite-mediated tandem catalysis. Nat. Commun., 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-47270-z.
