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Chem. Eur. J. :具有优化韧性与离子导电性的可自愈准固态聚合物电解质

锂离子电池(LIBs)作为现代工业发展的基石,已融入日常生活的各个方面。尽管广泛应用,锂离子电池仍面临由锂枝晶生长等因素引发的安全风险。作为传统液体电解质的潜在替代方案,固态聚合物电解质(SPEs)因其在抑制锂枝晶形成和防止电解质泄漏等方面展现出的卓越性能而受到广泛关注。对于具备高机械性能和优异离子导电性的SPEs的研究持续活跃。然而,平衡这两种性质依然是一项重大挑战。


为解决上述问题,王旭教授课题组研制了一种基于聚氨酯脲网络的新型准固体电解质PUU-4(图1a、b)。通过合理的分子结构设计,PUU-4不仅展现出卓越的机械性能,还具备阻挡锂枝晶形成的能力。此外,PUU-4还能有效支持高效的电流传输和锂离子迁移(图1c)。



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图1. PUU-4的合成示意图

所合成的PUU-4展示了多种优异性能。通过使用后浸泡法,将聚氨酯脲浸泡在锂盐与增塑剂的混合液中,并采用不同的时间梯度(1、4、7、14分钟)进行实验,以评估其拉伸性能(图2a)和离子电导率(图2b)。通过这些测试,筛选出了性能最优的PUU-4材料,并将其与近期报道的其他聚合物电解质在关键性能上进行了对比(图2c)。此外,通过一系列电化学实验,研究了PUU-4在不同温度下的电导率(图2d),并通过线性扫描伏安法测试证明了其宽的电压窗口(图2e)。PUU-4还展现出了高锂离子迁移率(图2f)。在持续600小时的充放电测试中,PUU-4电解质展示了卓越的电流稳定性(图2g)。循环伏安测试显示了其优秀的氧化还原可逆性(图3a),而在磷酸铁锂电池的倍率测试和100小时的长期循环测试中,也证明了其出色的稳定性(图3b、c)。特别地,在100小时长循环测试后,与对照组PEOE相比,PUU-4的锂电池表面扫描电镜图像揭示了其卓越的抗锂枝晶形成能力(图3d)。此外,在自修复性能方面,经过80℃下6小时的自修复后,PUU-4材料能够几乎完全恢复到原始性能(图3e、f)。

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图2. PUU-4的性能表征一

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图3. PUU-4的性能表征二

综上,王旭教授课题组成功研制了一种新型固态聚合物电解质PUU-4,该电解质巧妙地融合了卓越的机械性能、电化学性能及自修复功能。在力学测试和恒流充放电测试中,PUU-4表现出了杰出的性能,并且有效抵抗了锂枝晶的形成,从而显著提高了电池的安全性。该聚合物电解质有望为解决安全储能问题提供一种有效方案。

文信息

A Healable Quasi-Solid Polymer Electrolyte with Balanced Toughness and Ionic Conductivity.

Li Ding, Yu Tan, Guiliang Li, Kaiqiang Zhang,* Xu Wang*


Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202400584




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