通过光催化过程将CO2转化为多碳(C2+)碳氢燃料是实现“双碳”国家战略目标的理想途径之一。然而,C-C偶联的高势垒和反应过程涉及的多电子转移导致光催化还原CO2的主要产物为C1化合物(如CO、CH4等),严重制约了高附加值C2+碳氢燃料的生成。因此,探索光催化还原CO2为高附加值的C2+化合物的策略和手段,对CO2的高效利用具有重要的科学研究价值。 通过光催化过程将CO2转化为多碳(C2+)碳氢燃料是实现“双碳”国家战略目标的理想途径之一。然而,C-C偶联的高势垒和反应过程涉及的多电子转移导致光催化还原CO2的主要产物为C1化合物(如CO、CH4等),严重制约了高附加值C2+碳氢燃料的生成。因此,探索光催化还原CO2为高附加值的C2+化合物的策略和手段,对CO2的高效利用具有重要的科学研究价值。
近日,安徽大学材料科学与工程学院袁玉鹏教授团队和阜阳师范大学化学与材料学院李慧泉教授合作研究,通过在非金属等离子体W18O49表面原位生长ZnIn2S4(ZIS)超薄纳米片,构建了W18O49/ZnIn2S4(W/Z)等离子体光催化材料,利用ZIS的光电子注入到W18O49中,稳定W18O49中的氧空位(Ov)在后续CO2还原反应中不被氧化,保持Ov对CO2的强吸附能力;同时,注入的光电子增加了W18O49表面的电子密度,延长了其表面等离子体热电子的寿命,从而降低了关键中间体*COH发生CO-*COH耦合的能垒,实现了90.6%的选择性CO2到C2H6转化,可见光下C2H6生成速率高达653.6 μmol g-1 h-1。 该工作从稳定氧空位的角度出发,通过光电子注入策略,实现了利用注入的光电子稳定非金属等离子体W18O49中氧空位,实现了高效光催化还原CO2生成C2H6化学品,为设计和构建具有C2+性能的光催化材料体系提供了研究思路。 论文信息 Cascaded *CO−*COH Intermediates on a Nonmetallic Plasmonic Photocatalyst for CO2-to-C2H6 with 90.6 % Selectivity Liteng Ren, Xiaonan Yang, Xin Sun, Yuling Wang, Huiquan Li, Prof. Yupeng Yuan Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202404660