可再生、清洁、高能量密度的H2被广泛认为是化石燃料在碳中和方面的替代者。水分解制取高纯H2技术是最理想的制H2技术之一，但是受可回收性和转化效率的限制，其商业可行性受到严重影响。水电解通常分为析氢反应(HER)和析氧反应(OER)。与HER相比，OER涉及多个电子转移过程，导致更大的过电位和缓慢动力学，这严重阻碍了整体水分解的效率。RuO2/IrO2作为基准OER电催化剂，也面临着原料储量稀缺和综合利用率低的问题。
此外，由表面重建、晶格氧析出和溶解-再沉积过程的OER机制引起的长期耐久性不理想仍然是一个实质性障碍。因此，克服活性与稳定性之间的平衡是开发高性能OER催化剂的关键。近日，云南大学Zhang Hua和陈安然等采用原位锚定Ru单原子耦合自氧化辅助合成策略，制备了高活性、稳定性的碱性OER电催化剂NiO@Ru-Ni3S2。正如预期的那样，所制备的NiO@Ru-Ni3S2催化剂具有优异的OER活性和长期耐久性，其在电流密度为10 mA cm-2时的过电位低至110 mV，Tafel斜率仅为22.6 mV dec-1。此外，NiO@Ru-Ni3S2催化剂分别在500小时和5000次循环CV测试后没有显示出明显的电流衰减；稳定性测试后，在NiO@Ru-Ni3S2催化剂中，S、Ni和Ru元素含量略有下降，但O元素含量增加(O含量的增加可能是由于表面重构形成了NiOOH)。此外，XAFS分析结果表明，Ru原子在OER过程中适度氧化，进一步证实NiO@Ru-Ni3S2优异的稳定性。理论计算表明，Ru原子的引入增强了Ni3S2和NiO之间的WF差，引起的BEF触发了从Ni3S2到NiO的定向电子转移并在Ru原子周围聚集，富电子状态有效地阻止了Ru中心的过氧化和溶解。此外，NiO@Ru-Ni3S2中Ru的d带中心上移，促进了中间体的吸附，从而加速了OER动力学。因此，NiO@Ru-Ni3S2中BEF的形成和增强有利于电荷的定向输运，不仅可以提高催化剂的稳定性，而且可以优化中间体的吸附和解吸，降低OER反应的能垒，从而显著提高反应活性和长期稳定性。综上，该项工作通过使用不对称电荷分布优化材料的性能，为解决OER催化剂设计中活性和稳定性之间的权衡提供了思路。Interfacial electric field stabilized Ru single-atom catalysts for efficient water oxidation. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01829
