水分解制氢作为最有前途的绿色能源生产技术之一,越来越受到人们的关注。然而,与阴极析氢反应(HER)相比,阳极析氧反应(OER)具有缓慢的动力学,通常需要更高的过电位来驱动,这极大地限制了水分解的整体效率。开发高活性、高稳定性的OER电催化剂是一个关键问题。NiFe基催化剂具有成本低、储量丰富和效能高等优点,已广泛应用于OER。但大多数NiFe基催化剂在实际的OER中仍然存在稳定性差的问题,因为它不可避免地受到溶解、晶体相变、钝化和气泡阻塞等多种因素的影响而失活。因此,开发具有长期稳定性的NiFe基催化剂对于OER的实际应用具有重要意义。
近日,北京化工大学曹达鹏课题组构建了一种超亲水性拉链型异质结连锁NiFe LDH-WN催化剂,其能够高效稳定催化OER。实验结果表明,NiFe LDH-WN达到50 mA cm-2电流密度所需的过电位仅为228 mV,Tafel斜率为58 mV dec-1,优于大多数文献报道的NiFe基电催化剂。同时,NiFe LDH-WN在50 mA cm-2电流密度下可以工作超过4500小时,电压仅增加35 mV;对反应后的材料进行表征,发现NiFe LDH-WN的形貌和结构几乎未发生变化。
此外,NiFe LDH-WN作为阳极组装了一个水电解槽,其仅需1.508 V的电压就能达到10 mA cm-2的电流密度;在50 mA cm-2下连续操作超过750小时,电解槽的电压仅增加0.036 V。
理论计算表明,NiFe LDH中引入WN显著提高了Ni中心的*O吸附能力,同时增加了Fe和Ni表面的电子,这有助于提升NiFe LDH-WN的导电性和反应活性;此外,NiFe LDH和WN形成的拉链互锁结构可以锚定样品的反应活性位点,增加催化剂的溶解能垒,并加速了活性物种的转化和气泡的释放,保证了反应的稳定性。
总的来说,该项工作提出了一种新的方法来构建连锁异质结构,以提高NiFe基催化剂的OER活性和稳定性,这为构建高效且稳定的电催化剂提供了参考范例。
Zipper-like interlocked heterostructure of NiFe layered double hydroxide-WN for super-stable oxygen evolution over 4500 h. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202409559