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Angew. Chem. :氧空位调控吸附质介导的金属-载体强相互作用(A-SMSI)


金属-载体强相互作用(SMSI)因其能够在金属颗粒表面引入氧化物包覆层,调节催化剂的稳定性和产物选择性,被研究者们广泛关注。然而,这种经典的SMSI存在两个问题:1.表面包覆层会阻塞部分活性位点,影响催化活性;2.在反应条件下,湿热气氛或者氧气等产物会导致氧化物包覆层的消退,进而无法对金属颗粒起到限域保护的作用。


2017年,P. Christopher教授提出了新型的由吸附质介导的金属-载体强相互作用(A-SMSI),该A-SMSI机制的包覆层不仅对于反应物是通透的,而且可以防止氧化消退的问题。现有研究表明,A-SMSI需要在富CO2的条件下(20CO2:2H2)才能形成,在纯氢气条件下会逐渐消退。而CO2加氢条件处于这两者之间,真实反应条件会造成A-SMSI层不稳定,影响实际应用。


近日,苏州大学何乐教授课题组,提出氧化物载体的初始氧空位浓度可以调控A-SMSI的形成条件。研究结果表明,增加氧化物载体的初始氧空位浓度,可以降低形成A-SMSI对富CO2气氛的需求,在反应气氛条件下(1CO2:1H2)也可以形成并持续稳定。该研究不仅加深了对A-SMSI机制的理解,而且反应条件下稳定的A-SMSI为其实际应用奠定技术基础。



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图1. 富氧空位催化剂在反应条件下形成A-SMSI并长效稳定工作示意图

文信息

Tuning Adsorbate-Mediated Strong Metal-Support Interaction by Oxygen Vacancy: A Case Study in Ru/TiO2

Juan Li, Lin Zhang, Xingda An, Kai Feng, Xuchun Wang, Jiari He, Yang Huang, Jingjing Liu, Liang Zhang, Binhang Yan, Chaoran Li*, and Le He*

文章第一作者是苏州大学博士生李娟、硕士生张琳和安兴达副教授。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202407025




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