碳基无金属催化剂因其低成本和环保性，而成为光催化和电催化领域前景广阔的绿色催化剂。由于结晶度差、结构复杂，利用这些催化剂的一个关键挑战是识别它们的活性位点。基于此，苏州大学康振辉教授（国家杰青获得者）、刘阳教授、程涛教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《A metal-free cascaded process for efficient H2O2 photoproduction using conjugated carbonyl sites》的研究论文。在这里，作者展示了双键共轭碳基团作为无金属活性位点的关键结构，通过级联H2O氧化-O2还原过程将O2高效光还原为H2O2。以乙二胺四乙酸为前体，作者合成了多种碳基光催化剂，并分析了它们的结构演变。在260 °C至400 °C的聚合条件下，催化剂表层形成了N-乙基-2-哌嗪酮结构，在可见光下产生了较高的光催化H2O2光生成率（2884.7 μmol g-1 h-1）。一系列的对照实验和理论计算进一步证实，双键共轭羰基结构是无金属光催化剂活性位点的关键和普遍特征。He, T., Tang, H., Wu, J. et al. A metal-free cascaded process for efficient H2O2 photoproduction using conjugated carbonyl sites. Nat. Commun. 15, 7833 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-52162-3.
