探索高效、低成本、环境友好的太阳能电池是光伏技术发展的重要目标。硫硒化锑(Sb2(S,Se)3)由于具有独特的晶体结构、优异的光电性能、组成元素高丰度和无毒等优点,在太阳能电池领域极具应用前景。水热沉积是制备高质量硒硫化锑薄膜并实现高效硫硒化锑太阳能电池的重要方法之一。该方法采用酒石酸锑钾作为锑源,硫代硫酸钠作为硫源,硒脲作为硒源。然而由于硫代硫酸钠与硒脲的化学反应活性存在较大的差异,因此导致在固定温度下沉积的硒硫化锑薄膜中存在S/Se原子比梯度,而这种S/Se原子比梯度形成的能带结构不利于硒硫化锑薄膜内部的载流子分离与传输,阻碍硒硫化锑太阳能电池效率提升。 近日,在前期研究的基础上,中国科学技术大学陈涛教授与南开大学张毅教授合作,发展了一种温度梯度调控溶液沉积策略,对硒硫化锑薄膜沉积过程中化学反应动力学进行有效调控,修正了不利的能带结构,实现了10.55%光电转化效率的硒硫化锑太阳能电池。
作者首先通过对硫化锑,硒化锑以及硫硒化锑薄膜沉积过程中的化学反应动力学进行研究,发现了沉积温度对硫源与锑源的反应速率的影响更大,低的沉积温度更有利于硫硒化锑薄膜中硒化锑的沉积。基于此发现,作者设计温度梯度沉积的策略来操纵硒硫化锑薄膜中阴离子的分布。 表征的结果反应,温度梯度沉积可以有效的调控硫硒化锑薄膜中元素分布,缓和薄膜中原本尖锐的S/Se原子比梯度,修正不利的能带结构,同时温度梯度沉积还避免了在沉积硫硒化锑薄膜的后期,由于硫源与锑源的反应速率远远大于硒源与锑源的反应速率,而使得晶粒更倾向于平躺生长而造成的晶粒分层的现象。 此外,梯度温度沉积还增加了硫硒化锑薄膜中的Se含量,缓解了退火结晶过程中的阴离子损失,能够有效的钝化硫空位缺陷。 最终,梯度温度沉积的策略获得了更高质量的硫硒化锑薄膜,使得硫硒化锑太阳能电池的器件效率达到了10.55%。此外,该工作还为操控溶液法制备的混合阴离子化合物薄膜中的元素分布,以优化其光学和电学性能提供了一种有效的策略。 论文信息 Temperature-Gradient Solution Deposition Amends Unfavorable Band Structure of Sb2(S,Se)3 Film for Highly Efficient Solar Cells Lei Huang, Jiabin Dong, Yue Hu, Junjie Yang, Xiaoqi Peng, Haolin Wang, Aoxing Liu, Yizhe Dong, Hong Wang, Changfei Zhu, Rongfeng Tang, Yi Zhang, Tao Chen Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202406512