电化学尿素氧化反应(UOR)在清洁能源转换和储存中是一种有前途的替代析氧反应(OER)的方法，而镍基催化剂又被认为是一种很有前途的UOR电催化剂，使其在研究领域备受关注。 然而，在UOR过程中，由于镍的自氧化反应不可避免的阻碍了其有效性。 近日，武汉纺织大学的武明杰教授和加拿大工程院孙书会院士合作，通过设计一种界面化学调控策略，在泡沫镍（NF）上构建了自支撑的Ag-CoOOH@NiOOH高能界面异质结构用于高能效/快速充电的尿素辅助锌-空气电池。
图1 尿素辅助ZABs的设计原理 首先，通过解耦空气电极的功能，使其在单个电极中实现氧还原反应（ORR）和尿素氧化反应（UOR），而非氧还原反应（ORR）和氧化反应（OER）。而在尿素辅助锌空气电池（ZABs）中，阴极通过消耗尿素来恢复锌阳极，有效屏蔽了OER（图1）。其次，通过设计高能异质界面结构来调控CoOOH的d带中心，促进UOR中间体与Co活性物质之间的结合来优化UOR动力学。而Ag掺杂又促进了-OH和-O异质界面中的电子交换，导致强电子耦合和电荷再分配。Co d带中心的下移降低了反应中间体的吸附能，有利于电荷的快速转移，具有比传统电催化剂更好的UOR性能。 图2 尿素辅助可充电ZABs性能测试 由于尿素对Co活性物质的吸附能比OH*强，促使尿素比OH*更倾向于占据Co原子的活性位点，从而获得更高的能量转换效率。此外，由于在充电/放电过程中采用非氧化还原工艺，使带有 Ag-CoOOH@NiOOH 电极的锌尿素空气电池在高电流密度（在50 mA cm-2下1000小时）下具有高效率和稳定性。 最终，该自支撑的Ag-CoOOH@NiOOH高能界面异质结构在可充电的尿素辅助锌-空气电池中不仅使充电电压更低，充放电能效率更高，而且还显著增强了电池的循环寿命。因此该工作突出强调调控界面异质结构的重要性，加深了对高能界面结构在促进UOR性能方面的认识。 论文信息 A Rechargeable Urea-Assisted Zn-Air Battery With High Energy Efficiency and Fast-Charging Enabled by Engineering High-Energy Interfacial Structures Mingjie Wu, Yinghui Xu, Jian Luo, Siyi Yang, Gaixia Zhang, Lei Du, Huixia Luo, Xun Cui, Yingkui Yang, Shuhui Sun 文章的第一作者是武汉纺织大学的武明杰教授；通讯作者是武汉纺织大学的武明杰教授和加拿大工程院孙书会院士。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202410845
