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Chem. Eur. J. :通过合理调节供体、受体和键合方法改进共轭有机聚合物的光催化CO₂还原


煤炭、石油、天然气的燃烧和过量排放造成了严重的环境污染和能源危机。寻找合适的光催化剂将CO2转化为有价值的工业产品是解决这些问题的有效方法之一。其中使用非金属催化剂将CO2转化为有价值的化学品非常具有挑战性。



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针对这一挑战,河北工业大学能源催化材料团队的古国贤课题组报道了一种共轭有机聚合物(TpTf-1),其特征是2,4,6-三苯基-1,3,5-三嗪作为受体单元,三苯胺作为供体单元,碳碳双键作为连接键。供体-受体(D-A)的局部结构形成分子内电场,可以促进光生电子和电荷的分离,同时碳碳双键可以进一步改变电荷分布以促进激子解离。

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在不使用光敏剂的情况下,TpTf-1表现出了良好的CO选择性,高达91.96%,可见光下CO生成速率为45.2 μmol·g-1·h-1,是具有相同D-A结构但以亚胺键连接的TaTf-1的3.4倍,是以碳碳双键连接但供体单元不同的TpTf-2的2.8倍。此外,在全波长光照射下,TpTf-1的CO生成速率高达117.3 μmol·g-1·h-1

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通过一系列实验和计算,分析了不同的D单元以及D和A单元之间的连接方式对光催化性能的影响。研究结果表明,配对不同的电子给体并改变其连接方式是提高光催化效率和改善选择性的有效方法之一。

文信息

Improvement of Photocatalytic CO2 Reduction with Conjugated Organic Polymers by Rational Modulation of Donor, Acceptor and Bonding Method

Xinhao Li, Tiantian Ma, Zhiyuan Dou, Qingqing Wang, Hanwen Cai, Guoxian Gu


Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202402593




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