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Angew. Chem. :中性溶液环境下废旧锂离子电池的绿色高效回收策略


废旧锂离子电池的回收利用对于资源再利用和绿色环境保护至关重要。湿法冶金以产品纯度高、适用性广而著称,是该领域实际应用的首选方法。在废旧正极的湿法冶金中,通常采用传统的酸浸或氨浸技术来提取有价金属。然而,酸和碱的过量和重复使用不可避免地给废物管理、设备腐蚀和安全规程带来了巨大负担。显然,我们迫切需要在温和溶液体系中进行有价金属浸出,这对提高电池回收的安全标准和可持续发展有重要意义。

近日,中南大学欧星教授研究团队鉴于中性pH溶液体系在安全性和环保性方面的优势,开创性地提出了一种中性浸出法,从而实现低成本、无害化的湿法冶金工艺。该方法依托甘氨酸的配体络合反应,能够在中性环境下高效且绿色地提取有价金属。此外,团队通过原电池效应的固-固还原策略,在短时间内成功实现了废旧正极材料的高效中性浸出,突破了传统收缩核模型(Shrinking Core Model)的反应限制。



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该技术采用甘氨酸配体(Gly)在中性介质(pH≈7.0)中构建多金属协同浸出体系,通过配位化学调控成功实现了Li、Ni、Co、Mn等有价金属元素的绿色温和提取。同时,研究揭示了该中性浸出下固-固反应受限于钝化层形成的动力学瓶颈,为破解界面传质限制提供了理论方向。

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研究团队创新性地提出固-固界面原电池驱动还原新模型,利用正极材料本征的氧化还原特性,通过原位构建的原电池体系(NCM||FeC2O4)实现金属氧化物的还原溶解。这一机制有效突破了传统湿法冶金中固-液反应受限于收缩核模型的动力学障碍,将浸出反应时间缩短至15min以内,较常规工艺提升20倍以上。

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综合分析证实,该体系在15分钟内即可实现Li(99.99%)、Ni(96.86%)、Co(92.35%)、Mn(90.59%)的超快协同浸出。同时,该技术对废旧NCM523/NCM622/LCO等层状氧化物正极均保持大于90%的金属浸出率,展现普适性优势。与现有湿法冶金技术相比,其化学试剂使用下降50%,浸出工艺缩短反应时间2-10倍。

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经济性分析表明,该体系能耗(14.23 MJ/kg)较酸浸(21.85 MJ/kg)和氨浸(42.65 MJ/kg)反应能够分别降低34.8%和66.6%。EverBatt模型评估显示该体系的总成本降低15%,主要源于化学品消耗减少和前驱体直接再生的协同效应。总之,它可以在减少化学品消耗和腐蚀性废水的情况下实现高效的中性浸出,从而为电池回收提供一条前景广阔且绿色经济的途径。

文信息

A Green and Efficient Recycling Strategy for Spent Lithium-Ion Batteries in Neutral Solution Environment

Zhilong Xu, Long Ye, Yun Yu, Haiqiang Gong, Zhiming Xiao, Dr. Lei Ming, Prof. Bao Zhang, Dr. Zhen Yao, Dr. Jiexi Wang,  Dr. Xing Ou


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202414899



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