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Angew. Chem.:功能基元自聚合策略突破KBBF族化合物的性能瓶颈


非线性光学材料在推动光子技术方面扮演着至关重要的角色,尤其是在通过谐波产生相干紫外光的应用中。这些材料可广泛应用于高精度光刻、日盲区紫外探测和固态激光器的超快脉冲生成等先进技术。尤其是在深紫外和日盲区紫外光学晶体领域,它们能够支持更短波长和更高光子能量的实现,这对下一代光子技术(包括高效激光系统、量子光学和紫外通信网络)至关重要。然而,在保持宽带隙的同时,显著增强线性与非线性光学性能(特别是双折射率和二次谐波系数)仍然是一项巨大的挑战。

近期,四川大学邹国红教授团队提出了一种创新的功能基元自聚合策略。通过该策略,研究人员成功设计并合成了两种优异的日盲区类KBe2BO3F2 (KBBF)光学晶体:非线性光学晶体CsAs2O3Br和线性光学晶体CsAs4O6Br。



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大量研究表明,二维层状结构有助于促进非线性光学活性基团的有序排列。作为非线性光学材料中的代表性晶体,KBBF凭借其在200 nm以下深紫外区域直接产生二次谐波的独特能力,已成为领域中的一项重要突破。这一卓越性能归因于由三连接基团组成的蜂窝状六边形层状结构。基于这一结构特点,研究团队将富含立体活性孤对电子且易于自聚合的AsO3三连接功能基团引入KBBF框架,从而设计并合成了两种具有二维层状结构的亚砷酸盐。

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这两种KBBF类似物展现了优异的光学性能,特别是在超宽光学透过窗口方面,从日盲区紫外到中红外波段的透过性均表现突出。它们分别在所有已知的深紫外和日盲区紫外无机单轴晶体中,位居第二和第一的双折射率(CsAs2O3Br:0.24@546 nm,CsAs4O6Br:0.26@546 nm)。尤其值得注意的是,CsAs2O3Br还表现出超强的二次谐波响应,在1064 nm时达到KH2PO4的20.5倍,在532 nm时为β-BaB2O4的2.3倍。这些卓越性能为KBBF类似物设立了新的性能基准,表明CsAs2O3Br和CsAs4O6Br是极为出色的日盲区紫外光学材料。

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此外,基于密度泛函理论的计算进一步揭示,CsAs2O3Br和CsAs4O6Br的优异性能来源于其内部由AsO3功能基团构成的高度有序的As2O3层,强调了功能基元自聚合策略在设计兼具优异线性与非线性光学特性的晶体材料中的有效性。

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这一研究不仅克服了传统KBBF类似物在结构与性能上的瓶颈,还为类KBBF晶体的设计原理提供了新的视角。更为重要的是,它为下一代多功能非线性光学材料的开发奠定了坚实基础,推动了高效激光系统和光子技术的进步。

文信息

Breaking Performance Barriers in KBe2BO3F2 (KBBF) Analogs by Functional Group Self-Polymerization

Wei Zeng, Yao Tian, Prof. Hongmei Zeng, Prof. Zhien Lin, Prof. Guohong Zou


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202422818



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