近年来,具有光子/电子产生、分离和传输特性的有机光电材料引起了人们的广泛关注。对于发光化合物如有机发色团,高的荧光量子产率是一大优异特性,通常通过促进辐射跃迁和抑制非辐射跃迁来实现。与此相反,辐射跃迁意味着光生载流子容易复合,这对于光催化反应(如水裂解、CO2还原和H2O2生成等)是十分不利的。因此,受光生载流子分离和复合这两个相互排斥的物理化学过程的限制,在同一体系中同时实现光致发光和光催化是极具挑战性的难题。
近日,西北工业大学田威教授团队受脊椎动物中神经纤维轴突周期性分离髓鞘产生的阻断促进信号传递现象的启发,提出了一种由芳烃-全氟芳烃(A–P)相互作用诱导的仿生隔离-传导策略,实现了在同一超分子共组装体中光致发光和光催化析氢性能的同步增强。 在此基础上,作者进一步对组装体系中光致发光和光催化析氢效果和机理进行了研究。结果表明,与传统供受体导致的荧光红移和淬灭不同的是,该体系可实现固态下增强的单分子发光;同时,光催化析氢性能提升至两个单组分组装体的15.2倍和54.4倍。其原因是八氟萘作为嵌入在芳香分子阵列中的隔离子阻断了单线态-三线态跃迁路径,同时由A–P作用引起的分子间偶极促进了光生载流子的传导。 最后,作者将这种双功能共组装体材料用于构建含氟污水处理系统。结果表明,可实现全氟辛酸的实时荧光检测(检测限低至65 nM)和有效去除(残余量小于49 ng L−1);同时纯化的污水进而用于光催化析氢,在全光谱照射下的产氢速率可达1.06 mmol m−2 h−1。 论文信息 Precise Supramolecular Nanoarchitectonics for Simultaneous Enhanced Photoluminescence and Photocatalysis in a Co-Assembly by a Biomimetic Isolation-Conduction Strategy Dr. Zhao Gao, Jianxiang Sun, Lulu Shi, Wei Yuan, Prof. Hongxia Yan, Prof. Wei Tian 文章的第一作者是西工大高昭副教授和硕士生孙健翔。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202423174