原子制造技术的突破性发展正推动传感科学迈向全新阶段。借助原子级精准调控手段，现代传感器在检测精度、灵敏度和选择性等核心性能指标上实现了大幅提升。其中，单原子催化剂（SACs）凭借接近100%的原子利用率和独特的电子结构特性，已成为电化学传感领域的研究热点。然而，传统SACs受限于单一化的几何构型与电子结构，其离散分布的活性位点间缺乏协同催化效应，反应中间体必须固定于单一活性位点进行吸附活化。这种单点吸附机制使活化能垒显著升高，在实际应用中表现为催化动力学迟缓和底物选择性不足，导致现有传感器的灵敏度和抗干扰能力仍难以满足精准医疗的检测需求，这严重制约了其在复杂生物体系中的应用——如在尿酸（UA）等关键代谢标志物的痕量检测。 近日，东南大学尹奎波/孙立涛科研团队提出了一种新策略：通过精准调控耦合单原子催化剂（Correlated Single-Atom Catalysts, c-SACs）中钌（Ru）单原子间距，促进了UA的双位点吸附并加速了其电荷转移的动力学过程。研究团队合成了三种不同原子间距（9.3 Å、7.0 Å、6.2 Å）的Ru基c-SACs（图1）。实验表明，当原子间距缩短至6.2 Å时，催化剂（Rud=₆.₂Å）对UA的检测灵敏度达到9.83 μA μM-1 cm-2，远超传统的同类传感器。
图1. Ru基的c-SACs传感原理图 通过动力学分析和理论计算，发现6.2 Å原子间距中相邻Ru原子形成双位点吸附，触发了UA的三电子转移氧化反应（图2）。相较于传统两电子转移路径，多转移了一个电子，从而提高了检测灵敏度。DFT进一步证实，6.2 Å的原子间距优化了UA分子与活性位点的电荷转移效率，降低了反应能垒。 图2. UA电氧化途径的吉布斯自由能图和差分电荷图 团队将Rud=₆.₂Å催化剂集成至柔性可穿戴传感器件，实现了汗液中UA的实时监测（图3），其检测结果与标准比色法高度一致。同时，该传感器可通过蓝牙将数据传输至手机端，为痛风等代谢疾病的早期筛查提供便利。此项研究不仅揭示了原子间距影响电化学催化传感反应的内在机制，还为高性能单原子传感器的设计提供了新思路。该策略有望拓展至其他生物标志物的精准检测，推动个性化医疗的发展。 图3 便携式电化学设备示意图 论文信息 Three-Electron Uric Acid Oxidation via Interdistance-Dependent Switching Pathways in Correlated Single-Atom Catalysts for Boosting Sensing Signals Bowen Jiang, Heng Zhang, Dr. Rui Pan, Min Ji, Lin Zhu, Dr. Guoju Zhang, Jing Liu, Huihui Shi, Huang Huang, Dr. Shu Wan, Dr. Kuibo Yin, Dr. Litao Sun Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202500474
