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Angew. Chem. :五声子非谐振与自陷态激子协同实现宽温光学测温


温度测量技术在科学研究和工业应用中至关重要,其应用范围涵盖从电子设备的热管理到生物医学的细胞监测,以及高温工业过程的实时控制。然而,传统的接触式测温方法(如热电偶和电阻温度计)在响应速度、空间分辨率和高温稳定性方面存在诸多限制,难以满足现代技术的高精度需求。光学测温技术凭借非接触、快速响应和高空间分辨率的优势,为解决这些问题提供了潜在途径。然而,现有材料在宽温区间内保持高灵敏度和稳定性仍是巨大的挑战,尤其是在高温环境中,光致发光(PL)淬灭现象限制了其广泛应用。



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近日,中国科学院大连化学物理研究所袁开军研究员与隋来志副研究员团队在 Cs2TeCl6 无铅钙钛矿材料中取得重要发现,揭示了五声子非谐振相互作用和自陷态激子(STE)在宽温区间高精度温度测量中的协同作用机制。自陷态激子是一种因强电子-声子耦合作用形成的束缚态,其在低维钙钛矿材料中尤为显著。研究通过超快瞬态吸收光谱清晰地验证了自陷态激子的形成过程,即由自由载流子向晶格局域态的转变主导,展现出强电子-声子耦合的内在特性。

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在200至300 K的中低温范围内,Cs2TeCl6的自陷态激子PL寿命对温度表现出极高的灵敏性,寿命随温度升高而明显缩短,每开尔文变化 28.3 纳秒,灵敏度高达 3.82% K-1。这种线性温度响应源于热激活的非辐射复合与辐射复合的竞争,展现了其在中低温精确测温中的显著潜力。

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在更高温区(100 至 500 K),Cs2TeCl6 的 Eg 声子模式拉曼线宽因高阶五声子非谐振相互作用呈现显著的非线性温度依赖性。实验表明,材料在330 K时的灵敏度达到最大值 0.577% K-1,并在高温范围内保持良好性能。五阶声子非谐振相互作用不仅揭示了钙钛矿材料中的复杂声子行为,也为高温环境中的非接触式温度检测提供了创新机制。


综上所述,Cs2TeCl6 结合了中低温区PL寿命测温的高灵敏度与高温区拉曼谱线宽测温的高稳定性,是首个在光学测温中实现五声子非谐振相互作用与自陷态激子协同机制的材料。材料在多次冷热循环后仍保持优异性能,显示出其在非接触式测温、精准热成像及高温工业监控等领域的广阔应用潜力。

文信息

Broad-Temperature Optical Thermometry via Dual Sensitivity of Self-Trapped Excitons Lifetime and Higher-Order Phonon Anharmonicity in Lead-Free Perovskites

Guangming Niu, Jutao Jiang, Xiangyu Zeng, Xin Liu, Xiaowei Wang, Yutong Zhang, Li Che, Laizhi Sui, Guorong Wu, Kaijun Yuan, Xueming Yang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202422424



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