发展高效、环境友好的太阳能电池材料是解决能源危机、实现碳中和的关键途径。通过近十多年的发展，钙钛矿太阳能电池的效率已高达27%，成为了广泛关注的新一代太阳能电池材料。 然而，目前高效的钙钛矿太阳能电池均含铅元素，具有毒性。因而，发展无毒的高效钙钛矿材料具有非常重要的意义。当前，锡基钙钛矿被视为最有希望替代铅基钙钛矿成为高效、环境友好的太阳能电池材料。但锡基钙钛矿是否能达到与铅基钙钛矿相媲美的能量转换效率仍旧存疑。 近日，西北工业大学的张燮教授和美国加州大学圣芭芭拉分校的Chris G. Van de Walle院士合作，以典型的锡基钙钛矿CsSnI3为研究对象，通过第一性原理方法精确计算了CsSnI3的本征缺陷及其引起的载流子非辐射复合速率。研究表明，锡基钙钛矿中缺陷诱导的载流子非辐射速率比对应的铅基钙钛矿高出了一个数量级，从而使得效率与毒性之间出现了一个难以兼顾的倒置关系。这一认知对于高效、环境友好的钙钛矿电池材料的发展具有重要的指导意义。
作者首先计算了CsSnI3稳定的化学势区间及所有本征点缺陷的形成能。结果表明，CsSnI3存在着较多形成能非常低的缺陷，且含有较多可能作为非辐射复合中心的深能级缺陷。但与CsPbI3对比发现，CsSnI3中的深能级缺陷与CsPbI3存在显著的不同。究其原因，主要是因为CsPbI3与CsSnI3的带边位置存在巨大的偏移，从而使得CsPbI3中的深能级缺陷（如碘间隙Ii）在CsSnI3中不再是深能级缺陷。 紧接着，作者对关键的深能级缺陷的非辐射复合速率进行了精确的计算。计算结果表明：ISn(碘占据锡位的反位缺陷)是一个非常重要的非辐射复合中心，其非辐射俘获系数比CsPbI3中的关键缺陷(Ii)高出了一个数量级。 这就意味着尽管锡基钙钛矿无毒，但它很难达到与铅基钙钛矿相媲美的能量转换效率。研究的重心应转向锡基以外的环境友好型钙钛矿材料。这为未来该领域的研究指明了方向。
论文信息 Trade-Off Between Toxicity and Efficiency in Tin- versus Lead-Based Halide Perovskites Prof. Xie Zhang, Dr. Jimmy-Xuan Shen, Dr. Mark E. Turiansky, Prof. Chris G. Van de Walle 文章的第一作者为西北工业大学材料学院的张燮教授 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202500557
