水电解技术是生产清洁氢能的关键，其核心反应—析氧反应（OER）需要活性高、稳定性好的催化剂支撑。传统催化剂在反应中容易因结构分解而失效，金属有机框架（MOFs）因可调节结构和活性位点，被认为是高性能OER的候选催化剂。然而，MOFs面临复杂的结构重构，重构物种中有机配体的残留状态及其对催化活性的影响也无规律可循。 近日，山东大学吴昊教授团队利用MOFs的结构重构，开发出一种新型MOF基复合催化剂，不仅性能超越传统无机材料，还具备独特的“易再生”能力，为高效稳定水电解技术提供新思路。这项研究通过巧妙设计，将α-FeOOH（一种相对稳定材料）包裹在儿茶酚基Ni-MOF表面，形成复合催化剂（FeOOH@Ni-CAT）。在电解过程中，该材料会自发转化为高活性的γ-NiFeOOH结构，但当停止供电且移除溶解氧气时，又能恢复为稳定的α相结构。这种“可逆转化”特性使其在长期使用中保持性能稳定，解决了催化剂的溶解难题。
易再生催化剂设计 实验结果显示，该催化剂仅需180毫伏的过电位即可驱动10 mA/cm²的电流密度，性能优于商用铱基催化剂（260 mV），并能连续工作16天而无明显衰减。团队通过理论计算发现，材料表面的有机配体（HHTP）能优化活性位点的电子结构，增强反应中间产物的吸附能力，从而大幅提升反应活性。此外，这种配体调控策略具有普适性，为设计更多高效催化剂提供了新思路。 这一成果不仅揭示了催化剂动态重构的机制，还为可再生能源（如太阳能、风能）驱动的间歇性水电解提供了理想材料。未来，该技术有望推动低成本、长寿命氢能设备的开发。 论文信息 Ligand Modulation in Metal–Organic Frameworks Derived Regenerable Oxygen Evolution Electrocatalysts Xiao Wang, Zheng Peng, Wei Zhou, Xiaokang Chen, Yi Tan, Yi-Fan Huang, Zhi Liu, Wei-Qiao Deng, Hao Wu Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202504148
