论文DOI：10.1016/j.ensm.2025.104527

中性水系有机氧化还原液流电池（AORFBs）的发展因有机电解液材料的稳定性不足而受到严重制约，尤其是在长时间的氧化还原过程中表现尤为明显。本工作通过咪唑驱动的多氢键工程策略，开发了具有卓越溶解性（1.43 M）和构型稳定性（核独立化学位移值NICS：-18.544 → -14.577）的萘二酰亚胺（NDI）衍生物。分子动力学模拟（MD）结合实验表征，定量验证了涉及（i）定向羰基、（ii）咪唑基团和（iii）跨越萘二甲酰亚胺核心及烷基链末端的羟基的协同氢键网络。在1 M电池循环中展现出前所未有的稳定性——在700次循环（27天）中每日容量保持率高达99.9355%。本工作通过咪唑调控的层级氢键结构，克服了萘二酰亚胺材料在水系有机氧化还原液流电池中固有的溶解性与稳定性之间的权衡难题。

面对全球对安全高效储能方案的迫切需求，中性水系有机液流电池（AORFBs）因其高安全性和环境友好性成为备受关注的下一代储能技术。AORFBs采用可调控的小分子有机电解质，具有合成简便、成本低及多电子转移等优势，其中萘二酰亚胺衍生物作为负极材料，凭借其稳定的双电子氧化还原特性和可功能化分子结构，展现出高理论容量和优异的电化学稳定性。相较于传统单电子存储系统，其理论容量可提升100%。通过季铵盐改性技术，何刚研究团队成功合成了NDI、PDI和TPDI等改性芳族二亚胺材料，展现出优异的电池性能[1]。此外，该团队还发布了一类具有协同p-p堆积和氢键网络作用的新型萘二酰亚胺材料（siol-NDI、diol-NDI和dex-NDI），显示出巨大的商业应用潜力[2]。在国际研究领域，Byon等人设计了一系列萘二酰亚胺材料（K₂-BNDI、A²⁺-Et-NDI和4A⁴⁺-NDI）作为RFBs的负极电解液材料，同样展现出优异的性能[3]。研究证实，这些材料在溶液中的p-p堆积作用能有效抑制自由基活性，从而提升电化学过程的稳定性。上述研究成果无疑进一步证明了萘二酰亚胺及其衍生物作为中性AORFBs的负极材料的巨大潜力，为未来商业化应用奠定了坚实基础。然而，传统烷基链修饰策略在提升水溶性的同时，难以有效构建丰富的氢键网络，限制了材料性能的进一步提升。作为具有五元环结构和明显吸电子能力的芳香化合物，咪唑在离子液体、电致变色技术及液流电池等领域展现出广阔的应用前景，其独特的阴离子氢键形成能力可有效提升材料溶解度。基于咪唑的独特性质，我们课题组创新性地将两种含水溶性中心的芳香烃结构，甲基咪唑和1-（2-羟乙基）咪唑引入萘二酰亚胺体系，成功合成三种新型分子：(1) NDI-C₂-MzMe、(2) NDI-C₃-MeMz、(3) NDI-C₃-MzOH。

本研究创新性地引入甲基咪唑和