第一作者：黄倩倩
通讯作者：李宁，刘江，兰亚乾
通讯单位：华南师范大学化学学院
论文DOI：10.1002/anie.202513848
近日，华南师范大学李宁研究员、刘江教授与兰亚乾教授团队在功能化共价有机框架（COF）材料的光催化转化研究中取得重要进展。该研究通过在COF孔道壁内引入高度有序的噻吩基团，并经由层间原位氧化聚合反应，成功在孔道内合成聚噻吩导电聚合物链。这些独立的分子导线，在COF中展现出较好导电性能的同时，也大幅度提高了其光催化活性。
1. 通过孔壁工程和聚合反应将聚噻吩链共价接枝到COF孔壁上，实现了结构的精准可控合成。
2. 在喹唑啉酮合成过程中表现出优异的非均相光催化活性。
3. 实验与理论研究表明，聚噻吩链与COF骨架协同调控HOMO-LUMO轨道分布及自旋密度分布，显著提升了载流子分离与利用效率。
图1. COF的合成路径和结构。
图2.COF的结构表征。
图3. COF的光物理化学性质以及形貌表征。
图4. COF的光催化性能测试。
图5. 扩展反应性能。
图6. 飞秒瞬态吸收图谱及相应动力学。
图7. 不同噻吩聚合层数修饰COF体系的前线分子轨道、能级以及自旋密度分布。
本研究通过将聚噻吩作为层间支柱共价嫁接至COF材料中，显著协同提升了材料的电导性与光催化活性。该策略成功构建了一种空间隔离、内置且定向排列的单列分子线系统。其关键在于将噻吩单元共价锚定于COF孔壁，继而通过原位氧化聚合形成沿z轴紧密堆积的导电聚合物链。这一独特结构不仅建立了高效电子传输通道，促进电荷分离与转移过程，还大幅增加了活性位点密度。与原始COF相比，改性材料表现出增强的催化活性、优化的产物选择性以及循环稳定性。通过将聚噻吩共价编织到二维COF中，提出了一种普适性强、精确可调的电子导电性增强的三维框架结构，为设计先进功能材料开辟了新途径。
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刘江：华南师范大学教授，博士生导师，国家级青年人才。目前，主要从事稳定晶态光/电催化剂的设计合成及其光催化应用研究。目前，以第一或通讯作者身份在Nat. Syn、PNAS、J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem、Natl. Sci. Rev.、CCS Chem.等国际重要学术期刊发表论文60余篇。主持国家重点研发计划青年科学家项目、国家重大研究计划培育项目、面上和青年项目，广东省联合基金重点项目，江苏省优青等10余项。担任Polyoxometalates、Chinese Chemical Letters、Chemical Synthesis等学术期刊青年编委。
兰亚乾，现任华南师范大学二级教授、博士生导师，化学学院院长，教育部工程研究中心主任，广东省重点实验室主任，英国皇家化学学会会士。获得国家杰出青年基金、第四批国家「万人计划」科技创新领军人才、科技部中青年科技创新领军人才、教育部青年长江学者奖励计划、国家优秀青年科学基金等人才项目。现担任广东省化学会副理事长，中国化学会二氧化碳专业委员会副主任委员，中国感光学会光催化专业委员会副主任委员，中国化学快报（CCL）副主编，Natl. Sci. Rev.学科编辑组成员，Inorganic Chemistry、EnergyChem、Polyoxometalates、《物理化学学报》、《结构化学》等期刊编委。主要从事团簇化学和配位化学的研究，致力于晶态材料在能源领域的应用探索。近五年来以通讯作者在Nat. Syn、Sci. Adv.、PNAS、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem., Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem、Matter、Natl. Sci. Rev.等期刊上发表通讯作者论文200余篇。论文被他引35000余次，ESI高引论文46篇，个人H-index 101，连续多年入选科睿唯安「全球高被引科学家」（化学）和爱思唯尔「高被引学者」（化学）。
