三相催化过程（如加氢反应）在化学工业中至关重要。
然而，气体在传统溶剂中的低溶解度常因传质效率差而限制反应速率。
为应对这一挑战，现有方法多依赖高压、高温或专用反应器设计，这些措施显著增加了设备投资成本。
在本文中，作者设计了一种相分离金属有机框架材料U6P@U6，其疏水UiO-66内核可在水中保持多孔结构，亲水UiO-66外壳则确保胶体稳定性。
在羟甲基糠醛（HMF）加氢制2,5-双（羟甲基）呋喃的模型反应中（以Pd/C为催化剂），U6P@U6作为永久性多孔气体传输载体，能将氢气高效从气液界面输送至催化剂表面。
实验表明，仅向反应体系添加3.7 wt%的U6P@U6，即可使HMF转化率提升350%，这得益于H2传质速率的显著加快。
该策略允许反应中Pd/C催化剂用量增加六倍而不受传质限制。
机理研究显示，传质增强源于H2在气液界面处扩散进入多孔颗粒的速率比进入水相提高140倍。
图1：(a) U6P@U6结构示意图。(b) U6P@U6(Hf)颗粒的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜图像和能量色散X射线光谱元素分布图（左图）。(c) UiO-66、U6P和U6P@U6在77 K下测得的氮气吸附-脱附等温线。(d) UiO-66、U6P和U6P@U6在35 °C下的水吸附等温线。(e) UiO-66、U6P和U6P@U6的水接触角照片。
图2：(a) U6P@U6在水中的悬浮液、(d) S-1在水中的悬浮液、(b) U6P@U6在乙醇中的悬浮液和(e) S-1在乙醇中的悬浮液在20 °C下测得的密度（黑点）。阴影区域的上界和下界分别代表孔道完全被溶剂占据或完全空置的胶体悬浮液的理论密度。 (c) U6P@U6和(f) S-1在水中的悬浮液在加入乙腈之前和之后的照片。
图3： (a) 胶体悬浮液的估计孔隙率（蓝点）以及使用10 mg钯碳和各种多孔填料进行加氢反应2小时后羟甲基糠醛的转化率（20 mg羟甲基糠醛，1巴氢气，约1 mL重水，35 °C，180转/分钟）。(b) 使用不同量的钯碳和多孔填料进行加氢反应2 h和(c) 30 min后的羟甲基糠醛转化率。(d) 在35 °C下计算得到的氢气在水、U6P@U6/水（3.7 wt %）和S-1/水（3.7 wt %）中的溶解度。(a-c)中的误差条代表每个数据点至少三次独立测量的标准偏差。
图4：(a) 使用不同多孔添加剂（添加量为2 vol%）进行羟甲基糠醛加氢反应后的转化率，与无添加剂时对照样品达到32%转化率的比较。(b) 这些多孔添加剂在水中的悬浮液测量密度与孔道被水填满混合物的理论值对比图。(c) 分子动力学模拟比较氢气在气-液界面溶解到S-1中和溶解到水中的速率，以及氢气从S-1扩散到水中的速率和氢气在水中的扩散速率。
综上，作者提出并验证了一种通过相分离金属-有机框架（MOF）气体穿梭体显著提升三相催化反应效率的新策略。
传统气-液-固三相反应中，气体在液相中的低溶解度和缓慢扩散常常成为反应速率的瓶颈。
作者设计了一种具有疏水内核和亲水外壳的核-壳结构MOF材料U6P@U6，其在水相中能保持永久孔隙性，作为“气体穿梭体”在气-液界面吸附氢气，并通过对流将其输送至催化剂表面，从而显著加速氢气的传质过程。
在羟甲基糠醛（HMF）氢化反应中，仅添加3.7 wt%的U6P@U6，即可在温和条件下实现350%的反应速率提升，且可支持六倍催化剂用量而不受传质限制。
机理研究表明，该增强效应主要源于氢气在MOF颗粒中的扩散速率比在水中提高了140倍。
该策略不仅为解决三相反应中的气体传质瓶颈提供了通用思路，也为开发高效、低成本的多相催化系统开辟了新路径
